耶律楚材還曾師從曹洞宗宗師行秀，所以受佛法的影響也是很深的。著名國學大師王國維在《耶律文正公年譜余記》中評價說：“耶律楚材雖洞達佛理，而其性格實與儒家近。其毅然以天下生民為己任，古之士大夫學佛者，從未見有此種氣象。”他的一生在思想上一切以佛祖為皈依，在行動上又遵循儒家的濟世安民之道。
耶律楚材自己曾說：“以吾夫子之道治天下，以吾佛之教治一心，天下之能事畢矣。”這使得他的思想另有一番特色：他雖崇尚漢文化，卻沒有漢族士大夫的狹隘的民族情緒和偏見。在他看來，沒有什麼華夷之分和華夷之防，他的政治理想是華夷一統，共享太平。並且是在儒學指導下的華夷一統。
公元1215年成吉思汗攻下中都(今北京市)，聽說耶律楚材很有才能，就下令召見他，讓他在自己身邊辦事，耶律楚材以長鬍子出名，史稱他“美髯宏聲”，成吉思汗叫他“吾圖撒合里”。“吾圖撒合里”就是蒙古族長鬍子的意思。
在成吉思汗的西征中，耶律楚材特別受到他的寵愛，因為耶律楚材會星象占卜，預言常常應驗，所以成吉思汗對他更加器重。成吉思汗去世以後，窩闊台即位當了大汗。他重用耶律楚材，使耶律楚材在改變蒙古帝國的統治方式和剝削方式上發揮了更大的作用。換句話說就是耶律楚材把帝國向著他理想中的儒家方式來引導。
蒙古帝國在入主中原之時雖然有貴賤尊卑之分，但是從來沒有像中原地區封建王朝那樣有嚴格的君臣之別。這種狀況也是被身受禮教君臣思想教育的耶律楚材打破的。窩闊台被選為大汗之後，在選舉大會上，耶律楚材對察合台說：“你雖然是大汗的哥哥，但是從地位上講，你是臣子，應當對大汗行跪拜禮。你帶頭下跪了，就沒有人敢不拜。”於是，察合台就率領黃金家族和各級長官向大汗窩闊台下拜。從此，蒙古國有了尊汗的下拜禮。
耶律楚材為了保持漢文化並使蒙古上層接受漢文化，利用蒙古貴族的實用主義思想，名為因俗而治之，主要從保護和任用儒才、傳播儒家禮教的方面入手。蒙古征服了中原地區後出現了一個問題：該如何治理這個文化先進的地區？耶律楚材上奏說：“天下雖得之馬上，不可以馬上治。”他深知要統治中原非用中原的制度不可，而熟知漢法統治之道的是漢儒士。於是他在得勢之時大力保護漢儒士並引薦他們進入仕途。這其實就是元朝漢化的開始，只是後來他們的漢化較清王朝遲滯了許多。
耶律楚材在自身做人方面更是堪稱千古的楷模。成吉思汗攻打西夏時，將領們紛紛搶奪金玉財寶，他卻收集、保存了許多文集和大量的藥材。後來軍中疫病流行，這些藥材救活了好幾萬人。公元1227年，他奉命到燕京整頓秩序。當時京畿之內，許多權勢人家的子弟，一到黃昏便駕著牛車出來結夥搶劫，行兇殺人。耶律楚材不畏強暴，不為利害所動，秉公而斷，公開斬了16名這類罪犯，為社會除了大害。